CO2是引起全球溫室效應的主要原因,由于化石能源大量使用導致了CO2過(guò)度排放,由此引發(fā)的全球氣候問(wèn)題受到世界各國的關(guān)注。通過(guò)化學(xué)轉化的方式將CO2轉化為具有經(jīng)濟價(jià)值的液體燃料或化學(xué)品,既能緩解溫室效應,也能實(shí)現CO2的資源化利用。本項目契合我國《能源生產(chǎn)和消費革命戰略(2016-2030)》中“推動(dòng)可再生能源發(fā)展,加大溫室氣體減排力度”的能源發(fā)展趨勢,對于實(shí)現我國雙碳目標也具有積極意義。
本成果分別以直接轉化和間接轉化的方式實(shí)現CO2的高效利用。涉及的轉化過(guò)程有:CO2加氫甲烷化(CO2+4H2→CH4+2H2O),CH4干重整制合成氣(CO2+CH4→2H2+2CO)以及合成氣制低碳醇(CO+H2→Alcohol)。在CO2加氫甲烷化反應中,以開(kāi)發(fā)具有優(yōu)異低溫活性的鎳基催化劑為主要目標,采用新穎的載體表面原位生長(cháng)水滑石前驅體法、燃燒浸漬法制備了高分散的鎳基催化劑,闡明了制備方法對催化劑表界面結構和性質(zhì)的調控機制以及催化劑在CO2甲烷化中的構效關(guān)系,其中以燃燒浸漬法制備的鎳基催化劑(Ni/CeO2/SiO2催化劑)在250 oC的低溫下,CO2轉化率可達到63%,CH4選擇性為99%;在CH4干重整制合成氣反應中,以提高鎳基催化劑的穩定性和抗積碳性能為主要目標,通過(guò)調控催化劑的制備工藝,以冷等離子體技術(shù)替代傳統長(cháng)時(shí)間的熱焙燒和熱還原技術(shù),制備了具有高穩定性和抗積碳性能的鎳基催化劑(Ni/MgO/γ-Al2O3),在800 oC的條件下,該催化劑反應400 h,性能保持穩定;在合成氣制低碳醇反應中,以提高C2+OH選擇性為主要目標,采用超聲-共浸漬法制備了系列Co-Cu、Co-Ce催化劑,探明了醇類(lèi)合成的反應活性中心及界面對醇類(lèi)化合物生產(chǎn)的作用機制,Co-Ce/CNTs催化劑上C2+OH選擇性可達到67.0%。此外,以原位表征技術(shù)驗證了Au催化劑在CO氧化反應中的活性位點(diǎn),同時(shí)以原位表征技術(shù)和理論計算系統研究了載體晶面效應催催化反應活性的影響,為深入理解催化反應機理提供了理論依據。